Development of Unknown Compounds Analysis Method combining High-Resolution Mass Spectrometry, Soft Ionization Technique and AI Technology for Comprehensive 2-Dimensional Gas Chromatography

Význam tématu

Identifikace neznámých sloučenin je klíčová v environmentální, petrochemické a metabolomické analýze. Tradiční databáze EI spekter pokrývají pouze přibližně 0,3 % známých sloučenin, což omezuje schopnost objevovat nové či neočekávané látky. Kombinace 2D chromatografie, vysokorozlišovacího hmotnostního spektrometru, měkké ionizace a umělé inteligence nabízí komplexní přístup pro přesné určení molekulární i strukturální informace.

Cíle a přehled studie

Výzkum si klade za cíl vyvinout automatizovanou metodiku integrované analýzy neznámých organických sloučenin. Studie představuje nové workflow ve třech krocích: 1) integrovaná kvalitativní analýza (GC/MS a měkká ionizace) pro stanovení molekulárního vzorce, 2) AI-řízené vyhodnocení strukturální formule pomocí rozsáhlé databáze predikovaných EI spekter, 3) efektivní zpracování GCxGC dat v softwarovém prostředí.

Použitá metodika a instrumentace

Metodika zahrnuje chromatografické dělení prvního a druhého rozměru, detekci v GC-TOFMS (JMS-T2000GC) s kombinovanými ionizačními zdroji EI/FI a EI/PI a následnou dekonvoluci EI a měkkých ionizačních dat. AI analýza využívá neuronové sítě pro predikci EI spekter, retenčních indexů a substruktur.

• GCxGC modulátor INSIGHT-Thermal modulator (SepSolve), modulace 6 s, chladicí systém bez kapalného dusíku.
• GC-TOFMS JMS-T2000GC: kolony BPX5 (30 m×0,25 mm) a Rxi17-SilMS (3,4 m×0,15 mm), režimy split, nosný plyn He, program teploty 50 °C→325 °C.
• Ionizace EI (70 eV), FI (–10 kV), sběr dat m/z 35–800, rychlost 50 Hz (EI) a 25 Hz (FI).

Hlavní výsledky a diskuse

Integrovaná analýza úspěšně identifikovala molekulární vzorce neznámých látek mimo NIST databázi. AI knihovna obsahující 130 milionů predikovaných EI spekter dosáhla průměrné kosínové podobnosti 0,80; ve 41 % případů top-1 navržená struktura přesně odpovídala, v 46 % byla podobná (celkem 87 % úspěšnost). Aplikace na polymerní pyrolýzáty a metabolomiku (japonské saké) potvrdily schopnost odhalit TMS deriváty disacharidů a další struktury. GCxGC data handling umožňuje automatickou kategorizaci a hierarchické seskupení sloučenin.

Přínosy a praktické využití metody

Workflow výrazně zrychluje identifikaci neznámých organických látek mimo standardní databáze, rozšiřuje analytické možnosti v environmentální chemii, petrochemii, potravinářském a metabolomickém výzkumu a zvyšuje efektivitu QA/QC procesů.

Budoucí trendy a možnosti využití

Další rozšiřování databází predikovaných spekter a substruktur, integrace nových ionizačních technik (CI, PI, FI), využití pokročilejších AI modelů a rozšíření přístupu na další analytické platformy (LC-MS, ICP-MS) a obory (farmacie, toxikologie).

Závěr

Spojení vysokorozlišovacího MS, měkké ionizace a AI představuje revoluční řešení pro analýzu neznámých sloučenin. Platforma msFineAnalysis AI od JEOL umožňuje přesnou a automatizovanou identifikaci, která významně rozšiřuje možnosti současné chromatograficko-hmotnostní analýzy.

Reference

1. M. Ubukata et al., Rapid Communications in Mass Spectrometry, 34 (2020) DOI:10.1002/rcm.8820
2. A. Kubo et al., Mass Spectrometry, 2023, 12, A0120